自从王陆以灵剑派仙人为目标展开修行已经过了两年的岁月。他被赋予了“降临下界与俗世接触”的试炼，并前往自己出生的故乡。
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新学期！ Himari 和 Mitsuki 已经升入天堂学院初中二年级！随着充满个性的学弟学妹们的到来，学校生活变得更加热闹。 Aipriverse 不断推出新的 Aipri 产品！让我们一起尝试从未见过的、令人兴奋的 Buzzrium 变化！与此同时，神秘的公主“戒指四叶草公主”和她的管家Shitumu宣布举办Eye-Pri大赛！ Himari 和 Mitsuki 听说如果她们获胜，就将成为她们一直渴望的永恒之眼祭司，她们顿时斗志昂扬、斗志昂扬！然而，公主环似乎有一个很大的“秘密”……朋友圈和秘密还在不断扩大。
利物飞德两大名校分别有着这样两个超人气校草男团，然而在一个身份成谜的女孩转学过来之后，可怕的事件接连不断...吸血鬼少年与狼少年都认定是对方所为，随时警戒着彼此。但与此同时，却又不断陷入转学生秀荷的强烈吸引力无法自拔。前世延续至今的命运将少年与少女绑在了一起，随着真相慢慢被揭开，他们的世界开始发生天翻地覆的变化...“等你相信我是真的相信你的时候，等你也相信你自己的时候，一定要咬我哦。”少年们因羁绊而不断发现与成长的故事就此拉开序幕。
表面看来，安艺伦也（松冈祯丞 配音）只是一个平凡的少年，实际上，他还有另一重身份——同人游戏社团“Blessing software”的制作人。一次偶然中，伦也邂逅了名为加藤惠（安野希世乃 配音）的可爱女孩，发现了加藤惠独特魅力的伦也，决定让她成为自己制作的GAL游戏的女主角。伦也的青梅竹马，拥有校园精英和邋遢家里蹲双重面目的英梨梨（大西沙织 配音）、寡言少语，曾出版过超畅销恋爱轻小说的学姐霞之丘诗羽（茅野爱衣 配音）、乐队“icy tail”的主唱，对二次元文化抱有偏见的冰堂美智留（矢作纱友里 配音），这些性格迥异的女孩们接连加入了伦也的游戏制作计划中。
在现代的数字社会，使用瓦尔特P-38手枪开着老爷车的鲁邦三世使用互联网与众多数字移动终端来面对敌人。神出鬼没、异想天开、大胆妄为的大大盗鲁邦三世在新时代的法兰西的前所未闻无法预测的故事再次拉开帷幕！
电视动画片《异世界四重奏3》是《异世界四重奏》系列电视动画的第3期。于2020年3月31日《异世界四重奏2》最终话完结的同时宣布续作消息。
